1922年4月，俞庆棠和未婚夫唐庆诒(中国教育家、国学大师唐文治的长子) —起回国，在无锡结婚。婚后，俞庆棠任江苏省第二师范教师和上海大夏大学教授。她执教之初，就发现旧中国教育的弊端：“中国的教育，只顾到一部分学龄儿童，踏进学校大门的，在城市都是中产以上的子弟，在乡村大都是地主的子弟。至于劳苦大众和他们的子女，绝大多数被拒于学校大门之外。”于是，这位洋溢着“五·四”精神的人立志要为民众办教育。

　　1927年6月，俞庆棠被聘任第四中山大学(后改中央大学)教授兼扩充教育处处长，受命规划江苏省社会教育事业。她提出大力推行民众教育的主张，说“民众教育是失学的儿童、青年、成人的基础教育，也是已受基础教育的继续教育和进修”，是全民“前进和向上”的教育。俞庆棠表示这是受了孙中山“必须唤起民众”的启示，“遵循总理遗嘱”。

　　1928年3月，为了培养民众教育师资，她在苏州创立了中央大学区民众教育学校，亲自拟订学校章程并兼任校长。为了供师生实习研究，她在无锡先后创设民众教育实验区、工人教育实验区、民众图书馆、农民教育馆、民众教育学院等实验单位。在俞庆棠积极规划、统筹组织下，江苏的民众教育一时间声势很大，成效卓著。至1929年，全省竟办了1341所民众学校，310所民众教育馆，82所农民教育馆。1932年，她联合全国社会教育人员，成立中国社会教育社，有一千余社员，分布于全国21个省、市与欧、美、日本等国，她被选为常务理事兼总干事。在俞庆棠的倡导下，民众教育由江苏省向全国推行，她被誉为“民众教育的保姆”。

　　1931年“九·一八”事变后，为反对国民党政府“不抵抗主义”，各地学生纷纷组团赴南京请愿。事后，当局勒令请愿学生悔过，俞庆棠挺身而出，当着“上峰”的面慷慨陈词：“要求抗日有什么错? 难道要学生甘心做亡国奴? 请愿学生没有什么可悔过的，倒是首先要求别人悔过的人应该悔过!”领队郭影秋被捕后，俞庆棠又挺身出面营救，终于使这位革命青年获释。

　　1935年，北京的“一二·九”运动迅速波及全国，12月26日夜，赴南京请愿的上海学生在无锡车站被国民党宪兵扣押。俞庆棠立刻领了一批教育学院的学生带着食物上车站慰问，第二天上午她集合同学大声疾呼：“不能不闻不问了，作为学生应该团结起来，去拯救受难同学!”她一把火，使学生热血沸腾，学生们不顾校方阻挠，从各边门整队出发，冲向被扣押的上海学生住地中南大戏院。社会实践，使她对中国社会的认识较之在象牙塔里做学问的知识分子具有无可比拟的深度，她曾沉痛地说：“民众教育工作者一点一滴的努力，成效是有的，可是抵挡不住帝国主义的侵略、封建势力的压迫，一点一滴的成就，帝国主义的势力—冲进来，全都完了。我这么多年来工作，感到这是个社会制度问题啊!”

　　1936年10月19日，鲁迅先生逝世。俞庆棠冲破重重障碍。在无锡参加共产党领导的追悼会筹备工作，她撰写的挽联：“不做空头文学家，死者是用铁笔铁肩，挑过解放民族的担子;要作真心革命者，活人应拿出赤心赤血，赶走压迫中华的敌人”挂在了鲁迅遗像的两旁。

　　1936年，俞庆棠率先创设电化教育专修科，并指导师生摄制抗日电影《五十六年痛史》，到各地巡回放映。1938年5月，她应邀参加庐山妇女谈话，结识了邓颖超，她们《开展后方妇女生产工作》的发言，受到邓颖超的好评。