1961年8月，中国第一个飞机设计研究所在沈阳成立，徐舜寿被任命为技术副所长。他遵循中央军委为该所确定的集中主要力量“摸透米格-21飞机性能，并在此基础上自行设计比米格21飞机性能更好的飞机的任务”，亲自抓了该所的组建和各项科研技术管理制度的建设；主持制定了贯彻《科研十四条》的措施。在集中力量“摸透”米格-21飞机的科研工作中，由于苏联只提供了飞机生产用的图纸和技术工艺资料，而没有提供任何设计资料和设计方法，使当时的“摸透”工作陷入了困境。于是，徐舜寿立即提出了“摸透”工作的主要内容、要求、方法和步骤，即要求设计人员在“摸透”时，要搞清楚“它是什么？为什么？我们怎么办？”与此同时，他还组织设计人员对美制F-4B、RF-101、F-86等不同类型飞机的残骸进行了分析研究。在气动力上，对米格-21飞机进行了高低速风洞试验，以掌握小风洞试验结果的正确运用。他亲自领导了气动弹性的分析研究工作，用矩阵位移法计算影响系数，并对米格-21飞机的机翼进行影响系数的测量，开展全机和部件的地面共振试验等。对液压、操纵、电子、电气等系统，建立了系统参数的测试方法，使设计人员全面了解马赫数为2一级飞机的设计规范、结构、材料、工艺、成品，并自行建立了一套先进的分析方法。他还从技术上主持了静力、液压、燃油、操纵、电气、电网、微波等试验室及试制车间的组建工作，为米格-21飞机的“摸透”和新型超音速飞机的设计，储存了技术，创造了条件。

 　　随着国外飞机设计技术的飞跃发展和计算机技术的广泛应用，他主持组建了计算机研究室，与天津电子仪器厂和哈尔滨军事工程学院协作，研制生产出441-B电子计算机，为课题计算、型号设计和后来歼-8飞机的研制成功奠定了基础。经过三年的艰苦创业和对米格-21飞机的“摸透”，及扎实、系统的课题研究，终于建立起一个专业配套，互相协调，作风严谨，技术精湛，并具有一定试验条件的飞机设计研究所，仅用4年零9个月的时间，就成功地自行设计出高空高速歼击机——歼-8飞机。

 　　1963年11月，根据中央军委“以歼击机为主，兼顾轰炸机和其他飞机”的战略发展方针，他又受命负责大型飞机的研究工作。为培养和储备技术力量，他亲自组织技术人员参加轰-6飞机的测绘任务。1964年7月，大型飞机设计研究所正式成立，徐舜寿被调任技术副所长兼总设计师。他亲自组织领导了对轰-6飞机的改进改型设计，提出了改动发动机短舱，把自行研制的61F涡轮风扇发动机装到轰-5飞机上的改进方案。经上级批准后，他与工厂科技人员一起，对气动性能和强度进行了反复计算，并作了风洞和静力试验，补充了全面设计资料。在该机装备部队执行任务时，发现座舱温度高达50～60℃，给飞行员完成任务带来极大困难。为此，徐舜寿又积极组织技术人员研究改进方案，将原来的空调系统改成空调制冷系统。经飞行验证，该系统“低空能降温，高空能加温，压力调节好”，受到使用部队好评。

 　　1965年10月，中国开始酝酿自行设计运输机，徐舜寿经过对多机种的调查研究和分析比较，提出“以安-24为原准机，自行设计运-7飞机，作为中国研制民用飞机的起点”的建议，为我国运输机研制的正确选型做出了贡献。实践证明，这一选择是非常正确的，运-7飞机已在我国航运线上大量使用。

 　　第一颗氢弹的爆炸与此同时，徐舜寿还接受并领导了中国供核试验用的取样器的设计和利用飞机投放氢弹的可行性研究。他先后设计了5种型号，圆满完成了中国第一次氢弹爆炸的取样任务，并被后来的历次试验所采用。为研究氢弹爆炸对载机的影响，徐舜寿亲临模拟试验现场指导试爆，实测数据，分析研究，采取措施，得出正确结论后立即向周恩来总理报告，为中央下决心用飞机投放氢弹提供了重要依据。 　　对大型飞机来说，疲劳问题至关重要，徐舜寿花了很大精力进行研究。1965年，他在疗养期间编译了《飞机寿命》一书，这本著作，对新技术的开发和应用起到了积极作用。