1952年全国高等学校院系调整时，唐敖庆到长春支援东北高等教育事业，与物理化学家蔡镏生、无机化学家关实之、有机化学家陶慰孙通力合作，率领来自燕京大学、北京大学、清华大学、交通大学、浙江大学、中山大学、复旦大学、金陵大学和东北师范大学等校的7名中年教师和11名应届毕业生，开创了东北人民大学(后改名为吉林大学)化学系，经过30多年的艰苦工作，已使吉林大学化学系跻身于国内先进行列，并于1978年在该系物质结构研究室的基础上，创建了吉林大学理论化学研究所，现此所已成为享有盛誉的理论化学研究中心。

    唐敖庆在吉林大学先后主讲过无机化学、物理化学、物质结构、量子化学、统计力学等十多门课程，经常同时讲授两门甚至三门课程，以具有严格科学体系的课程内容和独特的授课风格，对基础课教学进行了开拓性的工作，培养出一批基础理论扎实、治学严谨的主讲教师。

    随着化学系基础课教师业务水平的逐渐成长，唐敖庆的教学工作又转向了一个新层次，将培养青年学者的工作从校内扩大到全国。通过指导研究生、办进修班、学术讨论班等形式，培养更高一级的专业基础理论人才。受教育部委托，他和卢嘉锡、吴征铠、徐光宪等教授一起，先后于1953年在青岛、1954年在北京举办了两期物质结构暑期进修班，培养了我国第一批物质结构师资;1958—1960年、1963—1965年在长春先后主办了以学术前沿重大课题为研究方向的高分子物理化学学术讨论班与物质结构学术讨论班，在这两个讨论班上，唐敖庆在国内首先开出了高分子物理化学方面的系列课程和群论及其在物质结构中应用方面的系列课程。1978—1980年，以吉林大学为主，联合山东大学、北京师范大学、厦门大学、四川大学、云南大学和东北师范大学等校在长春共同举办了量子化学研究班和进修班，学员来自全国高校和科研单位，共有中、青年教学科研人员259人。此后还办了多次短期讲习班，1985年4月、1987年7月先后在复旦大学、南京大学举办了微观反应动力学讲习班，1986年暑期与徐光宪等在长春举办了量子化学教学研究班，1988年、1989年的暑期，他又在长春举办了长春地区和全国的高分子标度理论讲习班等。从1953年到1966年，唐敖庆先后指导过物质结构、高分子物理化学专业方面的20多名研究生;1978年恢复研究生制度以来，他共招收了14名博士生、26名硕士生。

    通过高分子物理化学学术讨论班和物质结构学术讨论班的培养和科研工作，涌现出一批具有高水平的学术领导人，如孙家锺、江元生、邓从豪、刘若庄、张乾二、鄢国森、戴树珊、沈家、汤心颐等。唐敖庆以自己的教学和科研实践，为一些基础学科高级专门人才的培养，提供了基本上可以立足于国内的重要经验。

    唐敖庆在担任教育领导工作中，对吉林大学的建设和发展做出了卓越贡献。1956年他作为副校长，协助著名教育家匡亚明校长使学校有了迅速的发展，吉林大学于1959年进入了国家重点综合性大学的行列。从1978年起，他就任吉林大学校长，主持和领导学校的全面工作，自觉地贯彻重点高等学校要办成“既是教育中心，又是科研中心”的精神，使学校各项事业又取得了新的发展，在教学质量和科学水平的提高上又有若干新的突破。