唐敖庆是中国量子化学的主要开拓者，他数十年如一日，始终及时把握国际学术前沿的新动向，开拓新课题，为赶超国际学术先进水平，取得一系列的卓越成就，在分子设计和合成新材料方面已经或即将产生其深远的影响。50年代初美国著名量子化学家皮泽早期揭示了“乙烷分子中C—C单键的阻障内旋转”效应。唐敖庆在此基础上，利用国外已有的数据和资料，提出了一个可以计算许多复杂分子内旋转的能量变化规律的公式，即“势能函数公式”。利用这一公式可以推算出物质的一些性质，为从分子结构改变物质性能提供了理论上指导的依据。1955年，这项研究成果发表之后，美国著名量子化学家威尔逊曾给予很高评价，国内外的教科书和学术专著曾广为引用，并于1957年1月获得我国首次自然科学奖——中国科学院颁发的自然科学奖三等奖。

    60年代初，我国在激光、络合萃取、催化等科学领域开展了大量的实验研究工作，积累了许多资料，急需从理论上总结规律。化学键理论中的重要分支——配位场理论正是上述领域所需要的基础理论，但还很不完善。唐敖庆就立即以这一重大科学前沿课题为研究方向，带领物质结构学术讨论班的骨干成员，以两年多的时间创造性地发展和完善了配位场理论及其研究方法，成功地定义了三维旋转群到分子点群间的耦合系数，建立了一套完整的从连续群到分子点群的不可约张量方法，进一步统一了配位场理论中的各种方案，并提出了新的方案。此项研究成果被1966年北京国际暑期物理讨论会评为十项优秀成果之一，讨论会认为这项成果“丰富和发展了配位场理论，为发展化学工业催化剂和受激光发射等科学技术提供了新的理论依据”;并于1982年获国家自然科学奖一等奖。

    70年代初，分子轨道图形理论作为理论化学的一个新的重要分支，已引起国际学术界的广泛注意。唐敖庆和江元生1975年就着手于此领域的系统研究。十多年来，提出和发展了一系列新的数学技巧和模型方法，他主要的贡献是提出了三条定理(本征多项式的计算、分子轨道系数计算和对称性约化)，使这一量子化学形式体系，不论就计算结果还是对有关实验现象的解释，均可表达为分子图形的推理形式，概括性高，含义直观，简便易行，深化了对化学拓朴规律的认识。唐敖庆还将这一成果，进一步应用到具有重复单元分子体系的研究，得到规律性很好的结果。基于上述贡献，“分子轨道图形理论方法及其应用”研究成果，获得1987年国家自然科学奖一等奖。

    1956年，在国家十二年科学发展规划的鼓舞下，唐敖庆为解决国家建设急需的高分子材料合成和改性问题，转而从事高分子反应与结构关系的研究，和他的高分子物理化学研究集体(包括学术讨论班的学员)对高分子主要反应中的缩聚、交联与固化、加聚、共聚以及裂解等逐一进行深入研究。把凝胶化理论发展成为溶胶凝胶分配理论，引入易测定的溶胶反应程度概念，使研究范围从凝胶点以前扩展到全过程;利用临界反应程度与最大反应程度的概念，使理论预测范围从凝胶点扩展到凝胶区间和凝胶面;引入相应校正参数，删去了等活性与内环化的假定，形成了完整的高分子固化理论，在国内涂料与固体推进剂工业中得到广泛应用。在加聚反应领域内提出了一种用概率论求解动力学方程的新方法，在Ricatt方程求解上做出了贡献，归纳为图形分析的方法，发展成为反应机理与分子量分布关系的统一理论，并由此推导出共聚物链段分布与分子量分布函数。高分子反应五个方面的工作形成具有明显特色的体系，高分子反应统计理论的建立与发展，为高分子结构与反应参数间建立定量关系、为设计预定结构的产物确定反应条件与生产工艺及配方提供了理论依据。他和他的研究集体，30年来在高分子反应统计理论领域辛勤耕耘，其主要研究成果“缩聚、加聚与交联反应统计理论”获1989年国家自然科学奖二等奖。

    近10多年来，唐敖庆又在其他新领域开展科学研究，也取得了可喜成果。在70年代中期，他已敏锐地注意到原子簇化学在国际上已经成为一个重要研究领域。十年来，他从原子簇化合物的化学键性质和结构规则的关系出发，在对碳烷和多面体碳烷的化学键性质进行量子化学计算研究的基础上，按其骨架多面体顶点数和面数相对大小进行分类，从理论上建立了适用于多种原子簇化合物(包括带帽多面体和稠合型硼烷，多面体碳烷、碳硼烷和过渡金属杂硼烷，多层夹心化合物，过渡金属羰基化合物及钼铁硫原子簇化合物等)的统一拓朴结构规则，用于解释600余个已知化合物的结构，得到了满意的结果，揭示了上述各类化合物之间在化学键和几何结构之间的关系。近年来，唐敖庆又和他的合作者们在高分子统计理论研究的基础上，开拓了一个新领域，即高分子固化理论和标度研究，他系统地概括了各类交联和缩聚反应过程中，凝胶前和凝胶后的变化规律，解决了溶胶凝胶的分配问题，提出了有重要应用价值的各类凝胶条件;特别是从现代标度概念出发，从本质上揭示了溶胶—凝胶相转变过程，得到了标志这一转变的广义标度律，目前正深入研究高分子固化的表征问题。

    鉴于唐敖庆的科学成就，他于1993年获得陈嘉庚化学奖，1995年获得何梁何利基金科学与技术成就奖。