沈之岳1913年生于浙江省仙居县，家境宽裕，曾就读复旦大学，因缘际会下被戴笠收编为特务员，送入浙江警官学校接受训练。

 潜入共军

1930年代，时籍实行“安内攘外”政策，国民政府全力剿共，沈之岳自学俄语、英语与马列主义，以李国栋之名，在上海加入共党外围地下组织，据《王芳回忆录》记述，沈曾诱杀七八位中国共产党党员。

1938年，对日抗战爆发，沈之岳伪装为中央大学学生，化名沈辉，以助手身份倍同中大教授到延安考察，要求留下来“参加革命”，并通过共军保卫部门的审查，沈在延安进入抗日军政大学学习，获康生的赏识，随后加入中国共产党，一度进入中共中央机要部门担任收发工作。

1939年，沈奉命离开延安，到浙江白区工作，随叶挺赴皖南收编八省红军和游击队，整编成立国民革命军新编第四军（简称新四军），奉行“向南巩固，向东作战，向北发展”的战略方针，一方对日军作战，一方又图扩展势力；1940年10月初，新四军发动黄桥决战（今江苏省泰州市内），成功占为根据地。

1940年10月19日，蒋介石发出“皓电”令，由何应钦、白崇禧发电报给朱德、彭德怀、叶挺和项英，以调停国民政府军与新四军及第十八集团军的连日冲突为由，令两军团接电报后 1个月内全部撤到旧黄河以北，毛泽东授意“朱彭叶项”同意新四军调到长江以北；新四军未依期北上，延至1941年1月，叶挺和项英率领新四军 9000名军士经泾县北上，1月5日，部队行至茂林地区（今安徽省宣城市内）时，遭到由顾祝同带领的国军包围和袭击，是谓皖南事变，史学家认为这可能是沈之岳提供相关情报.

皖南事变后，沈之岳重返戴笠系统，1941年7月被任命为军统局第一处科长；1943年，军统局成立东南特侦站，沈当站长，并兼任军事委员会忠义救国军淞沪指挥部政治部主任，共军至此才得知他已经为国民党工作，从此视之为叛徒。

抗日战争胜利后不久，旋之进入国共内战，当时沈任国防部保密局第二处科长，国军退守台湾前任苏浙情报站站长。

1950年沈之岳奉派至蒋经国主持之石牌训练班任副主任兼训导组长；1951年10月调大陈岛，任江浙反共救国军总部政治部主任，兼中国国民党大陈特派员办公室秘书长、中华民国浙江省政府委员兼代省主席、大陈行政督察专员等要职，1953年大陈岛总部改组为大陈防卫司令部，沈留任。

在大陈期间，沈之岳做了一件蒋介石、蒋经国父子十分感激的事，他派人潜回蒋家故乡奉化，将蒋母墓、丰镐房、报本堂、雪窦寺的诸多景物，拍成照片，献给蒋介石。

1955年，沈协助蒋经国执行“金刚计划”与“飞龙计划”，安排大陈、南麂、渔山列岛军民撤退至台湾，并裁撤中华民国浙江省政府。

1956年，沈任司法行政部调查局督察室主任，后改任司法行政部调查局副局长，党籍任中国国民党中央委员会南方工作组组长；1958年调任国防部情报局副局长。

1963年，沈之岳时任情报局副局长兼中二组副主任，化名孙子超，4月20日密秘潜入澳门，部署对大陆的行动破坏，试图刺杀当时中共中央人民政府副主席刘少奇。沈在澳门新新酒店、同盟酒店各开一个房间，实际上住在“中二组”澳门特一组的驻地，沈行踪被共产党完全掌握，华南办事处将资料直送北京。

当时，中共高层曾考虑将沈之岳从澳门捉拿回大陆归案，给蒋介石父子以颜色看看，最后采取较缓和的做法，由公安部通过外交途径，通知澳葡当局，澳葡当局逮捕了一批特务，将沈驱逐回台湾，沈因此受到撤职查办的处分