1953年4月7日,大会根据安全理事会的推荐一致任命哈马舍尔德先生为联合国秘书长。1957年,他再次被一致推选连任,任期五年。
哈马舍尔德先生在秘书长任内,在联合国努力防止战争和实现宪章其他宗旨方面,为联合国履行许多职务。
在中东,这些职务包括:不断进行外交活动,支持《以色列与阿拉伯国家停战协定》,并促进该地区更良好、更和平的状况;1956年组成联合国紧急部队(紧急部队)及担任部队后来的管理工作;1957年清理苏伊士运河并协助和平解决苏伊士运河的争端;1958年组成并管理联合国黎巴嫩观察组(联黎观察组),并在约旦设立秘书长特别代表办事处。
继他于1954年12月30日至1955年1月13日访问北京之后,中华人民共和国释放在朝鲜联合国指挥部统辖下服役期间被拘留的15名美国飞行员。哈马舍尔德先生还到过非洲、亚洲、欧洲、南北美洲和中东的许多国家,不是为了执行特殊任务,就是为了进一步认识各会员国的官员和各个领域的问题。
其中有一次旅程,从1959年12月18日至1960年1月31日,秘书长访问了非洲21个国家和地区--他后来把这次旅程形容作“以研究和了解情况为目的的一次纯粹专业旅行”,在旅程中,他说他“对今日非洲在政治方面的每种重要见解几乎作了一次剖析”。
1960年稍后,刚果共和国总统约瑟夫·卡萨-武布和总理帕特里斯·卢蒙巴在7月12日发出一封电报,要求“紧急派遣”联合国军事援助团到刚果,秘书长遂在7月13日一次夜间会议上向安全理事会讲话,请安理会对这项要求采取“极其迅速的”行动。继安全理事会采取行动后,成立联合国驻刚果部队,秘书长本人也因联合国在当地的行动而度次前往刚果。到刚果去的头两次出差是在1960年7月和8月。继而在翌年1月,秘书长另一次出差去南非联邦处理该国的种族问题,中途在刚果停留。第四次到刚果出差是9月12日开始,因飞机失事殉难而中止。