退役后，亨德里克斯参加了一些音乐演出。在他移居纽约之前，他还与小理查德(LITTLE RICHARD)、艾克和蒂娜·特纳(IKE & TINA TURNER)合作过。在纽约的“柯蒂斯骑士”(Curtis Knight)乐队中，他担任主音吉他。1966年吉米在摇滚明星的梦想的召唤下来到英国。在伦敦，“吉米·亨德里克斯经验”(Jimi Hendrix Experience)乐队组建，主音吉他手兼主唱亨德里克斯，贝司手诺埃尔·雷丁(Noel Ridding)和鼓手米奇·米切尔(Mitch Mitchell)。该乐队几乎一夜成名，亨德里克斯引起了英

　　国流行音乐界的极大关注。那个冬天，埃里克·克拉普顿(ERIC CLAPTON)和皮特·汤森(Pete Townshend)观看了他所有的演出。1967年夏，他成功地进行了欧洲巡演，并录制了单曲《嘿，乔》(Hey Joe)和《紫雾》(Purple Haze)以及专辑《你经历过吗?》(Are You Experienced?)。在保罗·麦卡特尼的大力推荐下，他参加了蒙特雷音乐节，他的成功使他跻身于世界明星的行列。

　　作为一名黑人，吉米的听众几乎都是白人，他是第一位赢得所有白人听众的黑人歌星。但是黑人们却要求他在音乐中表达自己的黑人立场。吉米对政治的陌生使他不知该如何是好。不过他的音乐最终还是超越了所有的争议与限制，取得了巨大的成功。

　　Hendrix的吉他技巧完全是自学，因为是左撇子，他把一把右手吉他的琴弦颠倒安装用来左手演奏。作为一名吉他手，他受到了众多和节奏布鲁斯的吉他前辈的影响，并在这些基础上做出了伟大的革新。影响他的音乐家包括布鲁斯吉他大师比比金(B.B.King)，Albert King，Buddy Guy，T-Bone Walker，Muddy Waters，以及对R&B和灵魂乐做出过卓越贡献的Curtis Mayfield。爵士乐也对Hendrix产生了很深的影响，他经常说他个人最喜欢的音乐家是Rahsaan Roland Kirk。另外，Hendrix创造性的发展了传统摇滚吉他的演奏技巧，尽管在他之前的一些艺术家，比如The Kinks，Dave Davies和谁(The Who)乐队的Pete Townshend已经把回授(feedback)，破音(distorsion)等效果运用于那些急速独奏上，Hendrix是第一位把这些效果作为其作品的整体表现手法的吉他手。作为一个录音室制作人，Hendrix是第一位将录音室效果处理作为表现其音乐理念的摇滚乐手。明显的，他是那些最初尝试在录音过程中添加立体声效果的音乐家之一。同时，Hendrix也是一个老练的作曲人，他的作品在其生前和死后被无数的音乐人重新诠释过。最终他作为吉他之神的地位远远超出了同时期的小理查(Little Richard)、查克·贝利(Chuck Berry)甚至是他的第一个偶像猫王以及伟大的:披头士乐队。