回国建设
杨承宗响应周恩来总理号召，回国参加新中国建设。离开居里实验室前他向约里奥-居里夫人要了居里实验室独有的碳酸钡镭标准源10克，亲自带回中国。这是玛丽·居里夫人亲手制作的极为珍贵的国际标本，英、美等发达国家也均以居里实验室制备的碳酸钡镭样品尊为国际标准，是我国开展原子能放射性计量研究的最基础实物，1979年他将此标准源献给国家，现珍藏在中国计量科学研究院。当时，任世界和平理事会主席及法国原子能委员会高级委员的弗里德立克·约里奥-居里先生听说杨将回中国，特地约见他，并诚恳相告："……请转告毛泽东，你们要保卫和平，要反对原子弹，你们必须自由有原子弹；原子弹也不是那么可怕的，原子弹的原理不是美国人发明的；你们有自己的科学家……"他辞去法国国家科学研究中心的优厚待遇回国，将此言告诉钱三强，决定由钱三强报告新中国领导人。据报载，此忠言对我国研制原子弹的重大决策有帮助。
1951年秋，杨承宗到中国科学院近代物理（原子能）研究所（简称近物所）工作。1953年该所急需中子源。杨知道北京协和医院存有507毫居里的镭源及配套提氡装置，在安全防护设施严重不足的条件下，杨身先士卒，带领助手将早年被日军破坏的全套镭-氡装置进行修复，提取氡气供医疗用，又制成氡-铍中子源。这是中国最早得到的人工放射源。它为我国早日开展中子物理及放射性同位素制备研究创造了条件。1954年，有犹太商人向我国兜售硝酸铀酰，说是浓缩铀235。周恩来总理要近物所限期确定该样品质量。在当时我国尚无重同位素质谱计的困难条件下，杨根据放射系的蜕变原理，指导合作者完全用放射化学方法确定了该铀样品中U235的含量只相当于天然铀，避免了上别人的当，维护了我国的尊严。此成果研究方案复杂，他们巧妙地应用了仅有的简单测量仪器达到目的。他创建新中国第一个放射化学实验室，成功培育了我国第一代放射化学工作者。1956年，杨参加制定中国原子能科学技术发展长远规划。当年秋天，近物所开办放射性同位素应用讲习班，他任第一期讲习班班长，在全国范围内共培育了近千名同位素应用的高级科技人员。他是中国科学院同位素应用委员会副主任委员。
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